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玻纤质量分数对短玻纤增强聚丙烯水辅助共注塑管件的影响

发布时间:2022-08-16 03:57:48 来源:竞博jbo体育 作者:jbo竞博电竞app

  水辅助共注塑成型技术(Water-AssistedCo-InjectionMolding,WACIM)是一种结合共注塑技术和水辅助注塑技术的新型注塑工艺。特定的工艺过程使得玻纤增强复合材料应用于WACIM工艺时具有特定的玻纤取向规律和增强特点。以纯聚丙烯(PP)为内层材料、不同质量分数的短玻纤增强聚丙烯(GF/PP)为外层材料制备系列水辅助共注塑(WACIM)管件,比较分析了实验条件下玻纤质量分数对管件壁厚、玻纤取向分布及拉伸强度的影响规律与机理。研究发现在玻纤质量分数不超过30wt%时,管件壁厚差异不明显,当玻纤质量增加到40wt%时,管件内外壁厚均增大;WACIM管件外层按玻纤取向的分布特点均可分为近界面层、中间层和近模壁层,玻纤沿流动方向的取向程度由内向外依次降低;管件的拉伸性能随着玻纤质量分数的增加呈先增后减的趋势,玻纤质量分数为30wt%时管件拉伸强度最好。与玻纤增强聚丙烯的水辅助注塑成型管件比较,发现两种工艺中玻纤质量分数对壁厚、玻纤取向布和拉伸强度的影响有差异,影响机理有所区别。

  玻纤增强聚丙烯(GlassFiberReinforcedPolypropylene,GF/PP)是以纯聚丙烯(PP)为基体,加入一定量的玻纤和其它助剂而制成的一种高分子复合材料[1]。目前,对玻纤增强复合材料注射成型的研究主要集中玻纤参数、工艺参数、材料特性等因素对注塑制品力学性能、玻纤取向、形态行为的影响。陈生超等[2]通过采用实验与数值模拟相结合的方式,探究了玻纤质量分数对长玻纤增强聚丙烯注塑制品力学性能的影响,发现增加玻纤质量分数会加剧长玻纤的断裂,同时出现团聚现象,进而影响制品力学性能。王利霞等[3]探究了玻纤质量分数和工艺参数对玻纤增强聚丙烯注塑制品收缩的影响,研究发现降低熔体温度和模具温度、升高保压压力和保压时间、提高玻纤质量分数可降品的整体收缩。匡唐清等[4,5]通过实验探究了玻纤质量分数对短玻纤增强聚丙烯复合材料水辅注塑制品壁厚及玻纤取向分布的影响规律。张宇等[6]探究了注塑工艺参数对长玻纤增强PA66复合材料力学性能和玻纤残余长度的影响,结果表明:注塑工艺参数决定了玻纤的残余长度和取向,进而影响了长玻纤增强复合材料的力学性能。Huan-ChangTseng等[7]提出了改进纤维取向预测模型(improvedARDmodelandRetardingPrincipalRatemodel,iARD-RPR),通过使用iARD-RPR模型来增强3D注射成型模拟,预测了玻纤取向,表明玻纤取向和机械性能的结合是可靠的。YuchengZhong等[8]提出了一个代表性的体积元(RVE)方案来描述短玻璃纤维增强尼龙6复合材料的弹性性能,发现纤维的平均长度、体积分数和优先角的变化会引起RVE弹性模量和弹性各项异性的较大变化。HamidSadAbadi[9]通过模拟研究了工艺参数对纤维取向和拉伸模量的影响。PeterH等[10]研究了纤维悬浮流变数学模型,该模型从微观角度考虑了纤维的各向异性扩散和纤维-基体相互作用。Xu-QinHou等[11]通过实验和模拟方法,研究和量化注射速率对长玻纤增强聚丙烯的纤维长度、分布和取向以及力学性能的影响。N.DayanandaJawali等[12]研究了短玻璃纤维增强尼龙6复合材料的物理力学性能、加工性能和形态行为。综上可知,玻纤质量分数对注塑制品的玻纤取向有着重要影响,并最终对制品的性能产生影响。

  水辅助共注塑(Water-AssistedCo-InjectionMolding,WACIM)工艺是德国近年来兴起的一种新型注塑工艺[13]。其工艺过程是将熔体顺序注入到模具型腔中,再注射高压水形成中空管件并保压,最终形成中空多层复合结构制品。该工艺可看成共注塑成型技术(Co-InjectionMolding,COIM)与水辅注塑成型技术(WaterAssistedInjectionMolding,WAIM)的结合[14,15],既具有COIM工艺可综合不同材料性能、降低成本、提升制品性能等优点[16],又具有WAIM工艺冷却快、内表面光滑、残余壁厚薄等优点[17,18]。因此,水辅助共注塑成型技术在汽车工业、电子、家具建材、儿童玩具等行业有着广阔的发展前景。玻纤增强复合材料在WACIM工艺的使用必然会影响到该工艺制品的性能。WACIM工艺过程不同于COIM工艺和WAIM工艺,玻纤在其中的分布及增强效果也会有所区别。玻纤取向和增强效果与玻纤质量分数(玻纤含量)密切相关。为此,本文通过实验的方式,针对短玻纤增强聚丙烯复合材料的WACIM管件,研究玻纤质量分数对其壁厚、玻纤取向分布和拉伸强度的影响。

  内层材料:聚丙烯(PP),中国石油化工股份有限公司,牌号PPH-T03。

  外层材料:玻纤质量分数为10wt%的玻纤增强聚丙烯(GF/PP),韩国LG化学有限公司,牌号GP2100;玻纤质量分数为20wt%、30wt%、40wt%的GF/PP,韩国三星道达尔公司,牌号分别为GH42、GH43、GH44。这4种GF/PP的玻纤均为2.0~2.5mm长的短玻纤。采用同样的GF/PP材料制备WAIM试样以作比较分析

  成型设备平台包括注塑机、自行设计的模具及自行研制的注水系统。注塑机:双螺杆MA1600II/i-j-SMS型,海天塑机集团有限公司;模具:直管模具,型腔直径16mm;注水系统主要包括高压水泵、水箱和注水针阀等。

  用于玻纤取向观测的扫描电子显微镜:NovaNanoSEM450型,荷兰FEI公司。

  用于力学性能测试的万能材料试验机:AG-250KNISMO型,日本岛津电子公司。

  基于已搭建的WACIM实验平台[19],采用纯聚丙烯(PP)为内层材料、玻纤质量分数为10wt%、20wt%、30wt%、40wt%的GF/PP为外层材料制备系列WACIM直管(直径16mm,长为245mm),如图1所示,成型方法采用溢流法(溢料口直径10mm),工艺参数如表1所示。

  图1玻纤增强聚丙烯(GF/PP)水辅助共注塑(WACIM)管件及其残余壁厚测量

  如图1所示,在管件的4个位置进行横向切断,在每个切断面上取4个方位的等分点,对每个方位进行测量壁厚值,最终的壁厚取所有壁厚的算术平均值。测量壁厚时需要测量试样的总壁厚以及外层壁厚,而内层壁厚通过差值计算可得。

  在制件中间位置截取长为5mm的小圆环,在其直径方向切一个小口,将其放入装有液氮的器皿中,冷却20min后取出;沿小口处将其脆断,在断面处切出一小块,断面朝上放置于贴有导电胶的载物台上,并置于喷金仪中进行喷金处理,其样品制备方法如图2所示。利用扫描电子显微镜(SEM)对样品(如图3所示)外层的近界面层、中间层、近模壁层这三层分别进行观察。对WAIM试样样品整个厚度分三层进行观察。

  在原始管件中间部分截取长为150mm的样品,将样品均分成三段并在表面做标记,两端各50mm作为夹紧段,中间50mm为有效拉伸段。在样品两端插入直径略小、长度为50mm的螺钉。螺钉表面先包上纸片,再缠上生胶带进行微调,以适应因工艺参数不同而造成的管件内径变化。制备好的拉伸样品如图4所示。将拉伸样品放置于拉伸试验机中,用V形夹夹紧,试验机的拉伸速度调整为10mm/min,试样被缓慢拉伸,直至断裂,最后按照实验得到管件的最大拉伸载荷,通过下式计算管件的拉伸强度。

  测量不同玻纤质量分数的WACIM管件壁厚,结果如图5所示。玻纤质量分数在10wt%~30wt%时,管件总壁厚和内、外层壁厚的变化不明显;当玻纤含量从30wt%增加到40wt%时,管件内、外层壁厚均增大。

  外层熔体中玻纤质量分数的增加,会产生两种影响效果:一是外层熔体玻纤分布密度增大,内层熔体在外层熔体中的穿透阻力增大,导致内层熔体的穿透截面变小,外层残留壁厚就变厚;二是玻纤间的相互干扰增大,内层熔体在外层熔体中穿透时,因玻纤间的相互作用导致容易带动更多的外层熔体,外层残留壁厚就变薄。玻纤质量分数在10wt%~30wt%时,两种影响效果程度相当,管件壁厚变化不明显;当玻纤质量分数在30wt%~40wt%时,前者影响效果大于后者,导致管件壁厚度有增大的趋势。

  而研究发现,WAIM成型GF/PP管件的壁厚随玻纤质量分数增大而减小[20]。这是因为低粘度高压水直接在GF/PP熔体中穿透,穿透前沿形成凝固膜,穿透时形成拖曳流,剪切剧烈。玻纤含量越高,玻纤间的相互作用越强,更多的熔体被带动,残留壁厚更薄。

  对玻纤质量分数分别为10wt%、20wt%、30wt%、40wt%所制备的样品进行取样,利用SEM对管件的总壁厚层、外层近模壁层、中间层和近界面层进行微观观测。

  图6(a)是玻纤质量分数为10wt%的样品总壁厚层SEM图像,图6(b)、(c)、(d)分别是外层近界面层、中间层和近模壁层局部放大的SEM图像。由图6可知,外层近界面层的玻纤沿流动方向取向程度较高,极少数玻纤垂直流动方向;而中间层的玻纤沿流动方向取向程度较低,垂直流动方向的玻纤数量增多;近模壁层玻纤的取向杂乱无章。

  图7(a)是玻纤质量分数为20wt%的样品总壁厚层SEM图像,图7(b)、(c)、(d)则是外层近界面层、中间层和近模壁层局部放大的SEM图像。由图7可知,外层近界面层和中间层的玻纤沿流动方向取向明显,且前者的取向程度要高于后者;而近模壁层的玻纤取向呈杂乱无章状,多数玻纤被拔出或脆断。

  图8(a)是玻纤质量分数为30wt%的样品总壁厚层SEM图像,图8(b)、(c)、(d)则是外层近界面层、中间层和近模壁层局部放大的SEM图像。由图8可知,外层近界面层和中间层玻纤主要沿流动方向取向,少数玻纤垂直流动方向;在近模壁层,靠中间层侧玻纤部分沿流动方向取向,贴近壁面区域取向杂乱,部分玻纤被拔出或脆断。

  图9(a)是玻纤质量分数为40wt%的样品总壁厚层SEM图像,图9(b)、(c)、(d)则是外层近界面层、中间层和近模壁层局部放大的SEM图像。由图9可知,外层近界面层的玻纤沿流动方向高度取向且分布紧密;中间层的玻纤绝大多数沿流动方向取向,少量玻纤沿垂直方向分布而脆断或拔出;在近模壁层,靠中间层侧的玻纤部分沿流动方向取向,近壁面区域玻纤取向杂乱,存在相当部分玻纤被拔出或脆断。

  通过以上分析可知,不同质量分数的玻纤在GF/PPWACIM制件外层的分布可分为近界面层、中间层和近模壁层这三个区域,都呈现出在近界面层玻纤沿流动方向取向程度最高,中间层次之、近模壁层取向程度最低的特点。在近模壁层,玻纤质量分数为10wt%和20wt%时的玻纤取向杂乱,30wt%时的玻纤沿流动方向取向区域较大,而在40wt%时取向区域较窄。由此可见GF/PP的WACIM制件中玻纤取向特点与位置及玻纤质量分数有关。外层近模壁层的玻纤取向主要形成于外层熔体注射阶段,近界面层的玻纤取向主要形成于内层熔体注射阶段,而中间层的玻纤取向与这两个阶段均有关系。

  在外层GF/PP熔体注射阶段,熔体前沿以喷泉流的方式推进,中心的低取向熔体流动至模具壁面,迅速冷却形成凝固层,贴近模壁层的玻纤被冻结而难以取向,取向度低;在临近凝固层,高的剪切使得玻纤获得取向。其演变过程如图10所示。

  在内层熔体注射阶段,GF/PP熔体近界面层处于高温状态,内层熔体在外层熔体中穿透,驱动其前端的熔体流动,外层近界面层的熔体受到强烈的剪切[19],玻纤易获得沿流动方向的取向,其演变过程如图11所示。

  在外层熔体注射阶段,GF/PP熔体中间层临近凝固层,剪切较大;在内层熔注射时,中间层临近界面层,剪切也较大,且温度较高,使得中间层的玻纤易于沿流动方向取向。

  在对GF/PP材料的WAIM成型的研究中发现:厚度方向根据玻纤的取向特点也可分为近模壁层、中间层和近水道层,两侧的玻纤取向程度高,而中间层的玻纤取向程度低,并且随着玻纤质量分数的增大,复合材料学报各层的取向程度均降低[4]。这是因为在熔体注射阶段近模壁处的高剪切导致该处玻纤的高取向,在注水阶段由于水穿透前沿形成凝固膜引起穿透时在近水道处的高剪切也导致该处玻纤的高取向。随着玻纤质量分数的增大,玻纤间干扰增大,使得各层玻纤取向降低。

  由此可见,相对于GF/PP材料的WAIM管件,以GF/PP材料为外层的WACIM管件的玻纤取向分布存在较大差异。这主要是因为以GF/PP材料为外层的WACIM管件外层壁厚比GF/PP材料的WAIM管件壁厚要薄,工艺流场存在较大差异导致。

  对玻纤质量分数分别为10wt%、20wt%、30wt%和40wt%的样品进行拉伸实验,计算不同玻纤质量分数样品的拉伸强度,如图12所示。

  由图12可知,玻纤增强聚丙烯WACIM管件的拉伸性能随着玻纤质量分数的增加呈先显著提升后又下降的趋势,本研究实验中玻纤质量分数为30wt%的WACIM管件拉伸强度最高,玻纤质量分数达到40wt%时,拉伸强度略有降低。由图6到图8可知,在玻纤质量分数小于30wt%时,随着玻纤质量分数的增加,玻纤密度增加,拉伸模量增强;除近界面层和中间层取向程度均较高外,在玻纤质量分数为30wt%时,近模壁层的大部分区域取向程度也较好,增强效果较好,所以样品的拉伸强度显著提高。由图8(a)和图9(a)对比发现,相对玻纤质量分数为30wt%的玻纤分布而言,玻纤质量分数上升到40wt%时玻纤紧密接触、交叉重叠,严重影响了基体聚丙烯的相连续性,增强效果因而下降[21-23],同时由图8(d)和图9(d)对比可知,在近模壁层,40wt%玻纤质量分数比30wt%玻纤质量分数的玻纤取向程度要更低,这也影响到了其增强效果,使得拉伸强度下降。

  由图12可知,WACIM管件的拉伸强度总体比WAIM要高,说明在WACIM工艺中玻纤的整体增强效果优于WAIM工艺。这主要是因为:虽然玻纤分布在WAIM管件的整个厚度区域,但取向度较高的玻纤仅分布在近壁面和近水道层,当水在熔体中穿透时,只有穿透前沿通过时才对熔体有较强的剪切作用,而后剪切作用极弱,使得较大区域的中间层的玻纤取向度较低;而在WACIM工艺中,玻纤增强的外层约占总厚度层的2/3(图5所示),由于内层熔体穿透时对外层存在持续较强的剪切作用,外层的玻纤总体取向度都较高。因此,WACIM管件的拉伸强度高于WAIM。

  在GF/PP材料的WAIM成型研究中发现随着玻纤质量分数的增加,WAIM制件的拉伸强度增大,当玻纤质量分数增加到一定程度时,拉伸强度降低,拉伸强度在玻纤质量分数为20wt%时最好[20]。这是因为随着玻纤质量分数的增加,玻纤分布密度增大,在玻纤质量分数不高时,玻纤之间相互干涉较小,在剪切作用下能自由取向,因而拉伸强度也随之升高。但当玻纤质量分数较高时,玻纤分布密度也较高,且玻纤相互交错,在剪切作用不够持续强烈时难以取向,导致拉伸强度反而下降。

  由此可见,以GF/PP材料为外层的WACIM管件与GF/PP材料的WAIM管件的拉伸强度均随玻纤质量分数的增大先增大后降低;在相同玻纤质量分数下,WACIM管件与WAIM管件的拉伸强度不同,主要原因是工艺方法不同导致剪切应力场存在较大差异,直接影响玻纤的取向分布,最复合材料学报终影响到增强效果差异。

  对玻纤质量分数为10wt%、20wt%、30wt%和40wt%的短玻纤增强聚丙烯(GF/PP)进行了水辅助共注塑成型技术(WACIM)实验,通过对实验结果的分析,得出以下结论:

  (1)当玻纤质量分数为10wt%~30wt%时,WACIM成型GF/PP管件总壁厚、内外层壁厚变化不明显;当玻纤质量分数从30wt%增加到40wt%时,管件的内外层壁厚均增大。

  (2)以GF/PP材料为外层的WACIM管件,玻纤在外层的分布按其取向特点可明显分为近模壁层、中间层和近界面层三个区域。越靠近模壁,玻纤沿流动方向取向度越低。玻纤质量分数主要影响玻纤近模壁层的取向程度及分布特点。

  (3)玻纤质量分数对管件的拉伸强度有较大影响。拉伸强度随玻纤质量分数的增加呈先增后减的趋势,当玻纤质量分数为30wt%时,WACIM管件拉伸强度最好。

  (4)WACIM和WAIM两种工艺由于工艺过程的差异,导致剪切应力场存在较大差异,直接影响玻纤的取向分布,最终导致玻纤对管件拉伸强度的增强效果有着较大差异。

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